دانلود رایگان ترجمه مقاله جاذب های نیکلی با پشتیبانی الک مولکولی متخلخل برای سولفورزدایی با جذب سطحی (نشریه الزویر ۲۰۱۱)

این مقاله انگلیسی ISI در نشریه الزویر در ۹ صفحه در سال ۲۰۱۱ منتشر شده و ترجمه آن ۲۶ صفحه میباشد. کیفیت ترجمه این مقاله ارزان – نقره ای ⭐️⭐️ بوده و به صورت کامل ترجمه شده است.

 

دانلود رایگان مقاله انگلیسی + خرید ترجمه فارسی
عنوان فارسی مقاله:

جاذب های نیکلی با پشتیبانی الک مولکولی متخلخل برای سولفورزدایی با جذب سطحی در سوخت دیزل تجاری دارای سولفور فوق العاده پایین

عنوان انگلیسی مقاله:

Mesoporous-molecular-sieve-supported nickel sorbents for adsorptive desulfurization of commercial ultra-low-sulfur diesel fuel

 
 
 
 
 

 

مشخصات مقاله انگلیسی (PDF)
سال انتشار ۲۰۱۱
تعداد صفحات مقاله انگلیسی ۹ صفحه با فرمت pdf
رشته های مرتبط با این مقاله شیمی
گرایش های مرتبط با این مقاله شیمی تجزیه، شیمی معدنی، شیمی آلی و شیمی کاربردی
چاپ شده در مجله (ژورنال) تجزیه کاربردی B: محیط زیست – Applied Catalysis B: Environmental
کلمات کلیدی سولفورزدایی، جذب سطحی، دیزل، دی بنزوتیوفن، سیلیکات متخلخل، نیکل
ارائه شده از دانشگاه موسسه انرژی EMS ، و گروه انرژی و مهندسی معدنی، دانشگاه ایالتی پنسیلوانیا، ایالات متحده آمریکا
رفرنس دارد  
کد محصول F1497
نشریه الزویر – Elsevier

 

مشخصات و وضعیت ترجمه فارسی این مقاله (Word)
وضعیت ترجمه انجام شده و آماده دانلود
تعداد صفحات ترجمه تایپ شده با فرمت ورد با قابلیت ویرایش  ۲۶ صفحه با فونت ۱۴ B Nazanin
ترجمه عناوین تصاویر و جداول ترجمه شده است 
ترجمه متون داخل تصاویر ترجمه نشده است  
ترجمه متون داخل جداول ترجمه شده است 
درج تصاویر در فایل ترجمه درج شده است 
درج جداول در فایل ترجمه درج شده است 
درج فرمولها و محاسبات در فایل ترجمه  به صورت عکس درج شده است
منابع داخل متن درج نشده است 
کیفیت ترجمه کیفیت ترجمه این مقاله متوسط میباشد 

 

فهرست مطالب

چکیده
۱-مقدمه
۲-آزمایشی
۲-۱-تهیه ماده های جاذب نیکلی با حایل الکل مولکولی متخلخل
۲-۲-مشخصات ماده های جاذب سطحی
۲-۳ ارزیابی عملکرد ADS در مواد جاذب سطحی
۲-۴ آنالیز ماده ULSD تصفیه شده و سوخت مدل
۳- نتایج و بحث
۳-۱ اثر وسیله فراصوتی روی تهیه ماده جاذب سطحی
۳-۲ اثر مقدار بارگذاری نیکل روی عملکرد سولفورزدایی
۳-۳ اثر مواد حایل
۳-۴ مقایسه عملکرد ADS ماده های جاذب سطحی با پایه نیکل مختلف
۳-۵ انتخاب پذیری جذب سطحی و مکانیسم آن
۴-نتیجه گیری ها

 

بخشی از ترجمه
 چکیده
یک جاذب با عملکرد عالی با پایه نیکل از طریق بارگذاری نیکل روی یک الک مولکولی متخلخل یعنی MCM-48 برای سولفورزدایی با جذب سطحی یا ADS (adsorptive desulfurization) سوخت دیزل تجاری دارای سولفور فوق العاده پایین یا ULSD (ultra low sulfur diesel) برای کاربردهای سلول سوخت ابداع گردید. مشخصات مواد جاذب تهیه شده عبارت بود از جذب-دفع سطحی N2، پراکنش اشعه ایکس XRD (X-ray diffraction)، جذب شیمیایی H2، و میکروسکوپ انتقال الکترونی یا TEM (transmission electron microscope)، و عملکرد ADS در یک سیستم جذب جریان با بستر ثابت در درجه حرارت ۲۲۰ درجه سانتیگراد با استفاده از یک ULSD تجاری دارای محتوای سولفوری برابر با ۱۴٫۵ ppmw ارزیابی گردید. اثرات وسیله کمکی فراصوتی در تکنیک آغشته سازی مرطوب تکوینی یا IWI (incipient wetness impregnation)، مقدار بارگذاری نیکل و مواد پشتیبان روی عملکرد ماده جاذب بررسی گردید. مشخص گردید که تکنیک آغشته سازی مرطوب تکوینی به همراه وسیله کمکی فراصوتی به طور معنی داری باعث بهبود ADS ماده جاذب با افزایش پراکنش نیکل روی سطح گردیده است. استفاده از ماده MCM-48 به عنوان یک پشتیبان همراه با بارگذاری نیکل ۲۰wt% یا همان Ni20/MCM-48 می تواند منجر به یک ماده جاذب عالی با پایه نیکل همراه با ظرفیت نفوذی ۲٫۱ mg-S/g-sorb برای ماده ADS در ULSD با میزان سولفور رخنه ۱ ppmw گردد. الکیل دی بنزوتیوفن ها احتمالا روی سطح ماده جاذب مستقیما از طریق واکنش متقابل میان اتم سولفور و اتم های نیکل دم دست دچار جذب سطحی می شوند و بخشی (تقریبا ۶ درصد) از الکیل دی بنزوتیوفن های دچار جذب سطحی شده واکنش بیشتری با نیکل سطحی می دهند و هیدورکربن های مربوطه را رها می سازند. واکنش سولفورزدایی الکیل دی بنزوتیوفن ها نه تنها به تعداد بلکه به اندازه جانشین های الکیل در موقعیت های ۴ و ۶ الکیل دی بنزوتیوفن ها بستگی دارد. 
 
۱- مقدمه
سولفورزدایی فوق العاده عمیق سوخت های حمل و نقل نظیر دیزل، بنزین، و سوخت جت، مقدار زیادی توجه را نه تنها به دلیل مشخصات سوخت سختگیرانه برای سوخت های حمل و نقل، بلکه به دلیل الزامات شدید سوخت های مایع هیدروکربنی با محتوای سولفور کمتر از ۱ ppmw برای کاربردهای سلول سوخت به خود جلب کرده است. سوخت دیزل تجاری کنونی با محتوای سولفور فوق العاده پایین یا ULSD با محتوای سولفور کمتر از ۱۵ ppmw به یک سوخت ترجیحی برای کاربردهای سلول سوخت در محل و به شکل آن بورد (درون کار) به دلیل چگالی انرژی بالا، قابلیت دسترسی، ایمنی و سهولت تولید، تحویل و ذخیره سازی آن با استفاده از فراساختارهای موجود تبدیل شده است. ولی، حتی در ULSD، که در آن محتوای سولفور معمولا بیش از ۱۰ ppmw می باشد، محتوای سولفور همچنان آنقدر بالا است که نمی تواند مستقیما به پردازشگر سوخت تغذیه شود تا برای کاربردهای سلول سوخت تولید هیدروژن، بویژه برای سلول سوخت غشای تبادل پروتونی یا PEMFC (proton exchange membrane fuel cell) بنماید، چرا که ترکیبات سولفور و H2S تولید شده از آنها در پردازشگر سوخت باعث سمی شدن کاتالیزورهای اصلاح کننده و شیفت آب-گاز و نیز مجموعه انبوه سلولهای سوختی می شود.
در حال حاضر، حذف سولفور از جریانات مختلف هیدروکربنی مایع توسط فرایند هیدروسولفورزدایی کاتالیزوری یا HDS (hydrodesulfurization) در درجه حرارتهای ۳۰۰ الی ۴۰۰ درجه سانتیگراد و فشار هیدروژنی ۳-۶ MPa با مصرف هیدروژن بالا در پالایشگاه ها اجرا می شود. طبق مطالعه قبلی ما، اگر کاهش محتوای سولفور در ULSD تجاری کنونی از ۱۵ ppmw به کمتر از ۱ ppmw با استفاده از تکنولوژی فراوری هیدروژنی کنونی صورت گیرد، حجم بستر کاتالیزور یا فعالیت کاتالیزوری باید حدود ۶۸ درصد بالاتر از آنی باشد که در حال حاضر در پالایشگاه ها استفاده می شود، چرا که باقیمانده ترکیبات سولفوری در ULSD تجاری اغلب ترکیبات سولفوری پالایشگاهی را تشکیل می دهد. همانگونه که به خوبی می دانیم، افزایش هم در حجم راکتور تحت درجه حرارت بالا و فشار قوی و هم مقدار کاتالیزور خیلی هزینه بر می باشد. کار تحت درجه حرارت بالا و فشار قوی نیز باعث محدودیت استفاده از فرایند HDS هم در سولفورزدایی در محل و هم آن بورد (درون کار) به دلیل پیچیدگی و ایمنی این عملیات مرحله ای شده است. از اینرو، ابداع یک تکنولوژی نوین برای سولفورزدایی فوق عمیق ULSD برای کاربردهای سلول سوختی مطلوب می باشد.
بسیاری رویکردهای تازه برای سولفورزدایی فوق عمیق سوخت های هیدروکربنی مایع در متون علمی گزارش گردیده است. در میان اینها جذب سطحی روی ماده جاذب سطحی با پایه نیکلی نویدبخش بوده است و مقدار زیادی توجه را به دلیل ظرفیت و انتخاب پذیری بالا با استفاده از گاز هیدروژن به خود جلب کرده است. ماده جاذب سطحی با پایه نیکلی، نظیر Raney-Nickel برای سولفورزدایی در سنتز آلی برای مدتی مدید استفاده می شده است. Ma و همکارانش گزارش کرده اند که ماده جاذب با پایه نیکلی در حذف انتخابی برخی ترکیبات سولفوری نظیر تیوفن، بنزوتیوفن، و مشتقات جانشین شده الکیلی آنها از گازوئیل خیلی کارامد بوده است. Velu و همکارانش به مطالعه سولفورزدایی نور JP-8 با ۳۸۰ ppmw سولفور در درجه حرارت ۲۲۰°C روی یک ماده جاذب سطحی با بارگذاری نیکلی ۵۵ wt% پرداخته اند و یک ظرفیت شگفت انگیز برابر با ۱۳٫۵ mg-S/g-sorbent را در یک میزان شگفت انگیز سولفور به اندازه
۳۰ ppmw کسب کرده اند. Kim و همکارانش انتخابگری جذب پایین تر ماده جاذب سطحی را برای نسبت به DBT پیدا کرده اند و خاطرنشان کردند که گروه های الکیلی در موقعیت های ۴ و یا ۶ دارای بازدارندگی فضایی قوی نسبت به عمل جذب می باشند. یک مطالعه که بعدا توسط Hernandez و همکارانش در زمینه سولفورزدایی یک سوخت مدل نسبت به ماده جاذب سطحی گزارش گردیده بود، نیز از یافته مطالعه Kim و همکارانش حمایت کرده است. برای بهبود عملکرد جذب مواد جاذب سطحی با پایه نیکلی، Ko و همکارانش و بعدها Park و همکارانش استفاده از ماده جاذب سطحی نیکل با حایل SBA-15 را با بارگذاری های مختلف نیکلی برای سولفورزدایی یک سوخت دیزلی تجاری با ۲۴۰ ppmw سولفور گزارش نمودند. آنها دریافتند که ماده جاذب سطحی نیکلی با حایل SBA-15 دارای ۳۰wt% بارگذاری نیکلی بهترین ظرفیت شگفت انگیز به اندازه ۱٫۷ mg-S/g-sorbent را در یک سطح سولفور ۱۰ ppmw بدست داده است. ولی، هنگام استفاده از همان ماده جاذب سطحی نیکل با حایل SBA-15 برای سولفورزدایی یک ULSD تجاری با ۱۱٫۷ ppmw سولفور، دریافتند که ظرفیت شگفت انگیز تنها ۰٫۴۷ mg-S/g-sorbent بوده است. با اینحساب، ظرفیت ماده جاذب سطحی با پایه نیکلی باید برای کاربرد عملی در سولفورزدایی درون کار و در محل ULSD برای سیستم های سوخت سلولی بهبود یابد.
هدف از مطالعه حاضر بهبود عملکرد ADS ماده های جاذب سطحی با پایه نیکلی برای ULSD با افزایش پراکنش نیکل در ماده جاذب با پایه نیکلی و کسب بینش بهتر نسبت به مکانیسم ADS ترکیبات سولفور پالایشگاهی روی ماده جاذب سطحی می باشد. الک های مولکولی متخلخل مختلف (SBA-15, MCM-48) و تکنیک وسیله کمکی فراصوتی برای افزایش پراکنش نیکل استفاده گردیده است. عملکرد ADS ماده های جاذب سطحی تهیه شده در یک سیستم جذب جریان با بستر ثابت در درجه حرارت ۲۲۰ درجه سانتیگراد با استفاده از یک ULSD تجاری با محتوای سولفور به اندازه ۱۴٫۵ ppmw بررسی گردید. اثرات وسیله کمکی در تکنیک آغشته سازی مرطوب تکوینی یا IWI (incipient wetness impregnation)، محتوای بارگذاری نیکلی و مواد حایل روی عملکرد ADS ماده های جاذب سطحی بررسی گردید. مواد جاذب سطحی تهیه شده توسط روش جذب سطحی–عدم جذب N2 در درجه حرارت -۱۹۶ درجه سانتیگراد، پراکنش اشعه ایکس یا XRD، جذب شیمیایی هیدروژن، و میکروسکوپ انتقال الکترونی یا TEM تعیین مشخصات گردید، و همبستگی این نتایج با عملکرد ADS آنها بدست آمد. انتخابگری ADS و مکانیسم آن برای ترکیبات سولفوری روی ماده جاذب سطحی با پایه نیکلی نیز برپایه تحلیل مفصل ترکیبات سولفوری و هیدروکربن های تشکیل شده در سوخت های فراوری شده بحث گردیده است.

 

بخشی از مقاله انگلیسی

Abstract

A high-performance nickel-based sorbent was developed by loading nickel on a mesoporous molecular sieve, MCM-48, for adsorptive desulfurization (ADS) of commercial ultra low sulfur diesel (ULSD) for fuel cell applications. The prepared sorbents were characterized by the N2 adsorption–desorption, X-ray diffraction (XRD), H2 chemisorption, and transmission electron microscope (TEM), and the ADS performance was evaluated in a fixed-bed flow sorption system at 220 °C using a commercial ULSD with a sulfur content of 14.5 ppmw. Effects of the ultrasonic aid in incipient wetness impregnation (IWI), nickel loading amount and support materials on the sorbent performance were examined. It was found that the incipient wetness impregnation with the ultrasonic aid improved significantly the ADS performance of the sorbent by increasing the dispersion of nickel on the surface. Using MCM-48 as a support with 20 wt% nickel loading (Ni20/MCM-48) can lead to an excellent nickel-based sorbent with a breakthrough capacity of 2.1 mg-S/g-sorb for ADS of the ULSD at a breakthrough sulfur level of 1 ppmw. The alkyl dibenzothiophenes are likely adsorbed on the sorbent surface directly through an interaction between the sulfur atom and the exposed nickel atoms, and a part (∼۶%) of the adsorbed alkyl dibenzothiophenes react further with the surface nickel to release the corresponding hydrocarbons. The desulfurization reactivity of the alkyl dibenzothiophenes is dependent on not only the number, but also the size of the alkyl substituents at the 4- and 6-positions of alkyl dibenzothiophenes. Graphical abstract

۱ Introduction

Ultra-deep desulfurization of transportation fuels, such as diesel, gasoline, and jet fuel, has attracted a great deal of attention because of not only the stringent fuel specifications for the transportation fuels, but also the severe requirement of liquid hydrocarbon fuels with sulfur content less than 1 ppmw for fuel cell applications [1–۶]. The current commercial ultra-low sulfur diesel (ULSD) with sulfur content less than 15 ppmw is a preferred fuel for the on-site and on-board fuel cell applications due to its high energy density, availability, safety and ease for production, delivery and storage by using the existing infrastructures. However, even in ULSD, in which the sulfur content is usually more than 10 ppmw, the sulfur content is still too high to be directly fed to the fuel processor to produce hydrogen for fuel cell applications [4,7,8] especially for the proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) [5], as the sulfur compounds and H2S produced from them in the fuel processor poison the reforming and water–gas-shift catalysts as well as the fuel cell stacks.

Currently, the sulfur removal from various liquid hydrocarbon streams is conducted by the catalytic hydrodesulfurization (HDS) process at 300–۴۰۰ ◦C and 3–۶ MPa hydrogen pressure with high hydrogen consumption in refineries. According to our previous study [2,9], if reducing the sulfur content in the current commercial ULSD from 15 ppmw to less than 1 ppmw by using the current hydrotreating technology, the catalyst bed volume or the catalyst activity must be about 68% higher than that currently used in refineries, as the remaining sulfur compounds in the commercial ULSD are the most refractory sulfur compounds. As is well known, the increase in both volume of the high-temperature and highpressure reactor and the catalyst amount is very costly. Working at high temperature and high pressure also limits the usage of the HDS process in the on-site and on board desulfurization due to the complication and safety of the process. Therefore, it is desired to develop a novel technology for ultra-deep desulfurization of ULSD for fuel cell applications.

Many new approaches for ultra-deep desulfurization of liquid hydrocarbon fuels have been reported in the literature [1–۳]. Among them the adsorptive adsorption on the nickel-based sorbents is promising and has attracted a great deal of attention due to the high capacity and selectivity without using hydrogen gas [10–۱۹]. The nickel-based sorbent, such as Raney–Nickel, has been used for desulfurization in organic synthesis for a long time [10,20,21].Ma et al. reported that the nickel-based sorbent was very efficient in selective removal of some sulfur compounds, such as thiophene, benzothiophene and their alkyl substituted derivatives, from gasoline [11,13]. Velu et al. studied the desulfurization of the light JP-8 with 380 ppmw of sulfur at 220 ◦C on a Ni/SiO2–Al2O3 sorbent with Ni loading of 55 wt% [12], and got a breakthrough capacity of 13.5 mg-S/g-sorbent at a breakthrough sulfur level of 30 ppmw. Kim et al. found that the lower sorption selectivity of the Ni/SiO2–AlO2 sorbent for 4,6-DMDBT than DBT, and pointed out that the alkyl groups at 4- and/or 6-positions have strong steric hindrance toward the sorption [14]. A study reported later by Hernández et al. [18] in desulfurization of a model fuel over a Ni/SiO2–Al2O3 sorbent also supports the finding by Kim et al. [14]. In order to improve the sorption performance of the nickelbased sorbents, Ko et al. and later Park et al. reported using the SBA-15-supported nickel sorbent with different nickel loadings for desulfurization of a commercial diesel fuel with 240 ppmw of sulfur [15,16]. They found that the SBA-15-supported nickel sorbent with 30 wt% of Ni loading gave the best breakthrough capacity of 1.7 mg-S/g-sorbent at a breakthrough sulfur level of 10 ppmw. However, when using the same SBA-15-supported nickel sorbent for desulfurization of a commercial ULSD with 11.7 ppmw of sulfur, they found that the breakthrough capacity was only 0.47 mg-S/gsorbent. Thus, the capacity of the nickel based sorbent needs to be improved for the practical application in the on-board and on-site desulfurization of ULSD for fuel cell systems.

The objective of the present study is to improve the ADS performance of the nickel-based sorbents for ULSD by increasing the dispersion of nickel in the nickel-based sorbent, and get better insight into the ADS mechanism of the refractory sulfur compounds on the sorbent. Different mesoporous molecular sieves (SBA-15 and MCM-48) and ultrasonic aid technique were used to increase the nickel dispersion. The ADS performance of the prepared sorbents was evaluated in a fixed-bed flow sorption system at 220 ◦C using a commercial ULSD with sulfur content of 14.5 ppmw. Effects of the ultrasonic aid in the incipient wetness impregnation (IWI), nickel loading amount and support materials on the ADS performance of the sorbents were examined. The prepared sorbents were characterized by the N2 adsorption–desorption at −۱۹۶ ◦C, X-ray diffraction (XRD), H2 chemisorption, and transmission electron microscope (TEM), and the results were correlated with their ADS performance. The ADS selectivity and mechanism for the sulfur compounds on the nickel-based sorbent were also discussed on the basis of the detailed analysis of the sulfur compounds and the formed hydrocarbons in the treated fuels.

 

نوشته های مشابه

دیدگاهتان را بنویسید

نشانی ایمیل شما منتشر نخواهد شد. بخش‌های موردنیاز علامت‌گذاری شده‌اند *

دکمه بازگشت به بالا